光子学报  2017, Vol. 46 Issue (6): 0616008  DOI: 10.3788/gzxb20174606.0616008
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引用本文  

罗道斌, 韩香娥, 段璐杰. 温度变化环境中Au纳米球光学性质的研究[J]. 光子学报, 2017, 46(6): 0616008. DOI: 10.3788/gzxb20174606.0616008.
LUO Dao-bin, HAN Xiang-e, DUAN Lu-jie. Study of Optical Properties of Au Nano-spheres in the Ambient Medium with Temperature Changing[J]. Acta Photonica Sinica, 2017, 46(6): 0616008. DOI: 10.3788/gzxb20174606.0616008.

基金项目

陕西省协同创新计划项目(No.2015XT65)资助

第一作者

罗道斌(1980-), 男, 副教授, 博士研究生, 主要研究方向为纳米光子学.Email:luodaobin@sust.edu.cn

通讯作者

韩香娥(1962-), 女, 教授, 博士, 主要研究方向电磁(光)波传播与散射、激光探测技术.Email:xehan@mail.xidian.edu.cn

文章历史

收稿日期:2016-12-26
录用日期:2017-03-14
温度变化环境中Au纳米球光学性质的研究
罗道斌, 韩香娥, 段璐杰    
(西安电子科技大学 物理与光电工程学院, 西安 710071)
摘要:理论分析了贵金属纳米颗粒介电函数的尺寸及温度修正,考虑环境介质折射率的色散及随温度变化关系,计算了温度变化环境中Au纳米球的光学性质.结果表明,体相和纳米Au金属介电函数实部均随着温度升高而增大,而体相材料和纳米Au介电函数虚部表现出不同的温度特性;对于纳米球的光吸收效率,温度升高,纳米球的吸收峰峰值增大;对10~100 nm的Au纳米球吸收效率的温度灵敏度分析表明,Au纳米球的光吸收效率温度灵敏度随粒径增大而减小.
关键词光散射    吸收效率    介电函数    Mie理论    金属纳米颗粒    
中图分类号:O436.2      文献标识码:A      文章编号:1004-4213(2017)06-0616008-7
Study of Optical Properties of Au Nano-spheres in the Ambient Medium with Temperature Changing
LUO Dao-bin, HAN Xiang-e, DUAN Lu-jie    
(School of Physics and Optoelectronic Engineering, Xidian University, Xi'an 710071, China)
Foundation item: Foundation Item Shaanxi Collaborative Innovation Program (No. 2015XT65)
Abstract: Effect of temperature and size on the dielectric function of noble metal nanoparticles are analyzed theoretically, and the optical properties of the nano-spheres are calculated including the dispersion relation and temperature characteristics of refractive index. The results show that the real part of dielectric function of the bulk gold material or gold nanoparticles rise with increasing of temperature, but the imaginary part demonstrate different temperature characteristics. For the absorption efficiency of the Au nano-sphere, the peak value of the absorption efficiency increased with the increasing of temperature, and the temperature sensitivity of the absorption efficiency decreases with the particle size increasing at the range of 10~100 nm.
Key words: Light scattering    Absorption efficiency    Dielectric function    Mie theory    Metal nanoparticle    
OCIS Codes: 160.4236;290.4020;290.5850
0 引言

近年来,基于贵金属纳米材料的光学性质,在提高光伏电池效率、传感、荧光增强、喇曼增强、生物光热治疗等领域有广泛研究及应用[1-5].贵金属纳米颗粒的光学性质和颗粒的材质、尺寸、形状、周围环境介质的折射率等因素有关[6-10].基于贵金属纳米颗粒的光吸收特性及光热效应,可用于生物光热治疗,贵金属的光热效应及应用引起了研究人员的广泛关注[11-13].贵金属纳米颗粒吸收光能转化为热量,导致金属颗粒及颗粒周围介质环境的温度升高,从而达到光热治疗的效果.因此,研究贵金属纳米颗粒在温度变化环境中的光学性质,在光热治疗及其应用领域具有重要的意义.

金属纳米颗粒在不同温度环境下光学性质的研究,需要考虑到金属材料介电函数的温度特性、热膨胀效应、周围环境介质的折射率随温度的变化等因素.本文重点研究Au纳米颗粒介电函数的尺寸和温度修正,分析了金属Au表面等离子体频率及Au颗粒表面等离子体共振频率随温度变化的关系;考虑周围环境介质的折射率色散及环境介质折射率随温度变化的情形下,理论计算研究了Au纳米颗粒的光学吸收特性及吸收特性的温度灵敏度,并得出了在特定条件温度下球形纳米颗粒光吸收的优化设计.

1 纳米颗粒介电函数的尺寸及温度修正

根据Mie理论,球形金属纳米材料的吸收效率、散射效率、消光效率和颗粒的尺寸、周围环境介质的折射率、金属纳米材料的介电函数有关.而颗粒的尺寸、周围环境折射率、金属纳米材料的介电函数都与温度有关.下面分别讨论这些因素与温度的关系.

1.1 金属纳米颗粒的介电函数的尺寸修正

对于体相金属材料, 其介电函数包括自由电子和束缚电子的贡献, 因此体相介电函数可表示为

$\varepsilon \left( \omega \right) = {\varepsilon _{{\rm{ib}}}}\left( \omega \right) + {\varepsilon _{\rm{D}}}\left( \omega \right)$ (1)

式中,ω表示入射光波频率, εib表示束缚电子带内跃迁对金属介电函数的贡献, 是一个复数, 可表示为

${\varepsilon _{{\rm{ib}}}}\left( \omega \right) = {\varepsilon _{{\rm{ib1}}}}\left( \omega \right) + {\rm{i}}{\varepsilon _{{\rm{ib2}}}}\left( \omega \right)$ (2)

εD(ω)表示自由电子气的金属自由电子气的Drude模型,表示自由电子对介电函数的贡献,可表示为[14]

${\varepsilon _{\rm{D}}} = 1 - \frac{{\omega _{\rm{p}}^2}}{{{\omega ^2} + {\rm{i}}{\gamma _{{\rm{bulk}}}}\omega }}$ (3)

${\omega _{\rm{p}}}{\rm{ = }}\sqrt {\frac{{4\pi N{e^2}}}{{{m^*}}}} $表示等离子体频率,N为金属自由电子数密度,e表示电子的电荷量,m*表示电子的有效质量;γ表示衰减系数或碰撞频率,对于体相材料,γbulk=vf/lvf是自由电子的费米速率,l是自由电子平均自由程.

当颗粒的尺寸小于自由电子的平均自由程时,自由电子与颗粒表面的碰撞加强,自由电子的表面散射不可忽略,颗粒的有效平均自由程减小,碰撞频率增大.因此,当自由电子表面散射变得重要时,碰撞频率修正为[14-15]

$\gamma = {\gamma _{{\rm{bulk}}}} + A{\nu _{\rm{f}}}{L_{{\rm{eff}}}}$ (4)

式中,A是无量纲参量,Leff是有效的自由电子平均自由程,对于球形颗粒,有效平均自由程Leff=4R/3及参量A=1[16].因此,纳米颗粒的介电函数,考虑尺寸对介电函数的修正时,金属纳米颗粒的介电函数可表示为

${\varepsilon _{{\rm{r}},{\rm{nano}}}}\left( {\omega ,{L_{{\rm{eff}}}}} \right) = {\varepsilon _{{\rm{r}},{\rm{bulk}}}}\left( \omega \right) + \frac{{\omega _{\rm{p}}^2}}{{{\omega ^2} + {\rm{i}}\omega {\nu _{\rm{f}}}/{l_\infty }}} - \frac{{\omega _{\rm{p}}^2}}{{{\omega ^2} + {\rm{i}}\omega \left( {{\upsilon _{\rm{f}}}/{l_\infty } + A{\nu _{\rm{f}}}/{L_{{\rm{eff}}}}} \right)}}$ (5)
1.2 金属纳米材料介电函数的温度修正

对于金属材料,温度变化时,由于金属材料的热效应,其体积和半径变化,导致纳米颗粒自由电子的密度变化,而金属的等离子体频率与电子数密度有关,因此,等离子体频率与温度有关.根据式(5),颗粒半径、等离子体频率等因素均是金属纳米材料介电函数的重要因素,因此温度会对纳米金属的介电函数产生影响.而颗粒半径的温度变化关系和材料的膨胀系数有关,因此,金属材料的温度膨胀系数是研究温度对介电函数影响的一个重要物理量.下面讨论纳米颗粒半径、等离子体频率以及介电函数随温度的变化关系.

1.2.1 球形纳米颗粒的半径随温度变化关系

在不同的温度下,材料的膨胀系数不同,对于贵金属,如金和银,膨胀系数与温度的关系可表示为[17]

$\beta \left( T \right) = \frac{{192\rho {k_{\rm{b}}}}}{{{r_0}\varphi {{\left( {16 \rho - 7T{k_{\rm{b}}}} \right)}^2}}}$ (6)

kb为玻尔兹曼常量,对于贵金属Au, Morse势参量ρ=0.475 9 eV、φ=15.830 nm-1r0=0.302 42 nm.对于Au纳米球,根据膨胀系数与温度的关系式(6),可导出体积与温度的关系为

$V\left( T \right) = {V_0}\exp \left[ {\frac{{192\rho }}{{7{r_0}\varphi }} \times \left( {\frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}T}} - \frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}{T_0}}}} \right)} \right]$ (7)

V0表示温度T0下纳米球的体积.因此,球纳米颗粒半径随温度的变化关系可表示为

$R\left( T \right) = {R_0}{\left\{ {\exp \left[ {\frac{{192\rho }}{{7{r_0}\varphi }} \times \left( {\frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}T}} - \frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}{T_0}}}} \right)} \right]} \right\}^{1/3}}$ (8)
1.2.2 纳米颗粒的等离子体频率与温度的关系

因为金属的等离子体频率与该金属的自由电子数浓度有,当温度升高时,金属的体积膨胀变化,导致自由电子数的浓度变化.结合式(7),金属的等离子体频率与温度的关系可表示为

${\omega _{\rm{p}}}\left( T \right) = {\omega _{\rm{p}}}\left( {{T_0}} \right)\exp \left[ {\frac{{96\rho }}{{7{r_0}\varphi }} \times \left( {\frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}T}} - \frac{1}{{16\rho - 7{k_{\rm{b}}}{T_0}}}} \right)} \right]$ (9)
1.2.3 纳米颗粒介电函数中的衰减系数与温度的关系

对于体相的金属材料,电子-声子散射率和温度有关,随着温度升高,声子数量增多,因此电子和声子之间的碰撞散射几率增大,因此碰撞频率和温度有关系.Drude模型中的碰撞频率会随温度变化,其关系可表示为[17-19]

${\gamma _{{\rm{bulk}}}}\left( T \right) = {K^\prime }{T^5}\int_0^{0/T} {\frac{{{z^4}{\rm{d}}z}}{{{{\rm{e}}^z} - 1}}} $ (10)

θ表示材料的Debye温度,对于金,Debye温度θ=-108℃[20], K是一常量,可以通过常温下T0=20℃时,已知γbulk的值反推计算K的值.常温T0=20℃下,${\gamma _{{\rm{bulk}}}}\left( {{T_0}} \right) = \frac{{{\upsilon _{\rm{f}}}}}{{{l_\infty }}}$, l=42 nm[21]vf=1.4×106 m/s[22],计算得到γbulk=0.1381 25 eV,由此得出K=3.211×10-12.

金属纳米颗粒介电函数的衰减系数与体相衰减系数γ和有效平均自由程Leff有关,而γLeff均与温度有关,结合式(4)、式(8) 及式(10),纳米颗粒衰减因子的温度和尺寸修正可表示为

$\gamma \left( T \right) = {\gamma _\infty }\left( T \right) + A\frac{{{\upsilon _{\rm{f}}}}}{{{L_{{\rm{eff}}}}\left( T \right)}}$ (11)
1.3 介电函数的温度修正

综合温度对半径、等离子体频率及衰减因子的影响,基于纳米颗粒介电函数尺寸修正的模型基础上,考虑自由电子对介电函数贡献的考虑温度修正,其修正结果可表示为

$\varepsilon \left( {\omega ,T} \right) = {\varepsilon _{{\rm{bulk}}}}\left( \omega \right) + \frac{{\omega _{\rm{p}}^2\left( T \right)}}{{{\omega ^2} + {\rm{i}}\omega {\gamma _{{\rm{bulk}}}}\left( T \right)}} - \frac{{\omega _{\rm{p}}^2\left( T \right)}}{{{\omega ^2} + {\rm{i}}\omega \left[ {{\gamma _{{\rm{bulk}}}}\left( T \right) + A{\nu _{\rm{f}}}/{L_{{\rm{eff}}}}\left( T \right)} \right]}}$ (12)

式中ωp(T)、γbulk(T)均由前面分析的(9) 式和(10) 式结果表示.

图 1(a)(c)表明,在532 nm和632.8 nm的入射波长下,体相和半径为20 nm的Au介电函数实部,均随着温度升高而增大,而对于介电函数的虚部,图 1(b)(d)所示,体相Au随温度升高介电函数虚部略微增大,而半径为20 nm Au介电函数虚部,随着温度的升高而减小,体相和纳米颗粒的介电函数虚部受温度影响表现出不同的变化规律,根据式(3) Drude模型,实部${\varepsilon _{{\rm{Dr}}}}{\rm{ = }}1 - \frac{{\omega _{\rm{p}}^2}}{{{\omega ^2} + {\lambda ^2}}}$,虚部${\varepsilon _{{\rm{Di}}}}{\rm{ = }}\frac{{\omega _{\rm{p}}^2\gamma }}{{\omega \left( {{\omega ^2} + {\gamma ^2}} \right)}}$,而介电函数的尺寸和温度修正均是基于Drude模型的基础上,当温度升高,纳米颗粒的半径增大,导致等离子体频率ωP减小,与此同时,温度升高,体相材料和纳米颗粒的碰撞频率均增大,所以体相和纳米颗粒的介电函数实部随温度升高而增大;但对介电函数的虚部,由于纳米颗粒的碰撞频率γ受温度及尺寸的双重影响,与等离子体频率ωP相比较,纳米颗粒的碰撞频率γ对介电函数的影响占据主导,所以纳米颗粒的介电函数虚部随温度升高而减小.此外,对于体相的Au材料,不同的波长下,介电函数的实部和虚部均是随温度的升高而增大的,理论计算的结果和参考文献[23]实验结果的变化规律是一致的.

图 1 介电函数随温度的变化关系 Fig.1 Relationship between dielectric function and temperature
2 等离子体共振频率随温度的变化

当纳米颗粒的介电函数实部ε1和其所处的周围介质环境的介电函数εm满足

${\varepsilon _1} = - 2{\varepsilon _{\rm{m}}}$ (13)

此时, 金属的局域表面等离子体产生共振, 其共振频率为

${\omega _{{\rm{sp}}}}\left( T \right) = \sqrt {\frac{{\omega _{\rm{p}}^2\left( T \right)}}{{1 + 2{\varepsilon _{\rm{m}}}\left( T \right) + {\varepsilon _{{\rm{ibl}}}}}} - {\gamma ^2}\left( T \right)} $ (14)

式中, εib1是带内跃迁介电函数的实部.下面讨论Au纳米颗粒在真空或水的环境中,温度变化时的等离子体共振频率特性.体相的Au材料的介电函数采用文献[24]中的数据,由体相材料的介电函数,结合Drude模型,可以获得εib1.

图 2可以发现,对于纳米颗粒,真空中的等离子体共振频率大于水中的,即随着环境折射率增大,等离子体共振频率减小;对于同一种介质环境,随着温度升高,Au的等离子体共振频率均减小.对于真空和水中的结果分析,因为真空不存在环境折射率随温度变化,但真空和水中的等离子体共振频率均随温度减小.因此,可分析出造成这种变化的主要原因不是环境折射率随温度变化规律导致的,主要原因是温度升高纳米颗粒的体积膨胀及温度对金属介电函数中碰撞频率的影响导致的结果.

图 2 半径为20 nm的Au纳米球等离子体共振频率随温度的变化关系 Fig.2 The relationship between the resonance frequency and the temperature of Au nano spheres with a radius of 20 nm
3 Au纳米颗粒的光吸收特性随温度的变化规律 3.1 真空环境中Au纳米颗粒的光吸收的温度特性

由于纳米颗粒的光学特性与材料的介电函数、纳米材料的尺寸、纳米材料周围环境的折射率等因素有关.基于前面的分析,材料的介电函数、环境的折射率、颗粒的尺寸均与温度有关,因此温度对纳米颗粒的光学性质的影响是综合的.

常温下半径分别为10 nm、20 nm、30 nm、40 nm的球形Au纳米颗粒在真空环境中的吸收效率与温度的关系如图 3所示,图 3(a)(d)半径增大, 峰值增大, 峰位置红移;同一半径在不同的温度下,随着温度升高,吸收峰峰值增大, 且吸收峰的位置红移,其主要原因是金属介电函数及颗粒半径随温度变化导致.对比文献[18]中Cu纳米颗粒的研究中,随着温度升高,Cu纳米颗粒的共振峰也有红移现象.因此,在这一性质方面,贵金属纳米颗粒具有共同的变化规律.

图 3 真空中Au纳米颗粒在不同温度下的吸收效率 Fig.3 Absorption efficiency of Au nanoparticles at different temperatures in vacuum
3.2 水中纳米颗粒光吸收的温度特性及温度灵敏度

考虑水的折射率色散关系及随温度的变化由于水的折射率随着温度变化而变化,计算中水的折射率随温度变化采用文献[25]的数据,Au纳米颗粒在水中吸收效率与波长、温度的变化关系,如图 4所示.从图 4可以发现,Au球形纳米颗粒在500~550 nm区间有一相对较强的吸收带,随着颗粒半径的增大,吸收带红移,吸收带的带宽增大;在吸收带区间内,吸收效率随着颗粒半径增大而增大.

图 4 Au不同温度及波长下水中的吸收效率 Fig.4 Absorption efficiency of Au with different temperature and wavelengths

图 5计算分析了水的环境介质中不同颗粒半径的吸收效率随温度的关系及吸收效率的温度灵敏度.计算结果图 5(a)表明, 当纳米颗粒的有效平均自由程接近体相材料电子的平均自由程时, 吸收效率随温度升高而减小, 温度升高纳米颗粒的体积膨胀, 体积的增大, 等离子体频率频率减小, 而介电函数中的碰撞频率受颗粒尺寸的影响较小, 因此表现出吸收效率随温度升高减小; 当颗粒电子的有效平均自由程小于体相的电子平均自由程时, 吸收效率随温度升高而增大, 此时纳米颗粒介电函数的碰撞频率受尺寸及温度的约束, 表现出吸收效率随温度升高而增大的现象.纳米颗粒的吸收效率的温度灵敏度可定义为S=dQabs/dT,从图 5(b)可以发现,不同的粒径吸收效率对温度的灵敏度不同,颗粒尺寸小的对温度的灵敏度高,此外,随温度升高,纳米颗粒的吸收效率温度灵敏度S增大.

图 5 入射波长为532 nm,环境介质为水中 Fig.5 The incident wavelength is 532 nm, and the environment medium is water
3.3 特定温度条件下金纳米颗粒的吸收优化设计

光热治疗局部环境温度一般在42℃(315K),能有效杀死癌细胞.在此温度条件下,我们对水介质环境中纳米Au球进行优化设计, 半径在10~100 nm之间,计算时环境介质水的折射率不同波长在42℃取值参照文献[25],金属材料的介电函数考虑到温度及尺寸修正因素,计算结果获得最佳的光吸收效果.如图 6所示,粒径在30~50 nm,入射波长在520~570 nm之间,有一相对较强的吸收区,且粒径为40 nm的Au纳米颗粒在入射光波为547.4 nm的波长下,获得了最佳的吸收效率.

图 6 温度为315 K吸收效率 Fig.6 Absorption efficiency at the temperature of 315 K
4 结论

对比分析了体相材料和纳米材料介电函数随温度的变化规律,体相和纳米Au金属介电函数实部随着温度升高而增大,而虚部表现出不同的温度变换规律,体相材料虚部随温度升高而增大,20 nm的Au纳米球,虚部随温度升高而减小;考虑环境介质折射率的色散及折射率随温度变化关系,计算了温度变化环境中球形Au颗粒的光学性质,温度升高,纳米颗粒的吸收峰峰值增大,对10~100 nm的Au纳米颗粒吸收效率的温度灵敏度分析表明,粒径小的纳米颗粒有较大的吸收效率温度灵敏度,吸收效率温度灵敏度随粒径增大而减小;在温度为315 K的温度下,优化设计得到粒径为40 nm的金纳米在入射波长为547.4 nm获得最佳的吸收效率.温度变化环境中贵金属纳米颗粒的光学性质研究,在光热治疗、温度传感等方面具有重要的应用.

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